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寧波材料所等在運用拓撲量子化學理論解釋催化活性起源方面獲進展

發布時間:2022/5/20 9:41:15編輯:Ma Liang
已有1356人關注

  自從1925年H.S Taylor提出催化活性中心的概念以來,人們試圖通過各種方法與理論理解催化活性的起源,以期能夠快速而準確地預測活性中心的位置,并達到設計高活性催化材料的目的。這其中,基于中間物吸附/脫附以及d帶中心等理論的密度泛函理論計算取得了巨大的成功。但是這種方法算量巨大,對算力和人力都提出了極高的要求,此外也很難對材料的所有晶面做出全面的分析,極大限制了其對新材料的預測功能。那么,是否有一種理論,可以繞過復雜的第一性原理計算,實現催化活性中心的快速判斷呢?
  近年來,拓撲能帶理論的發展為高通量預測材料的電子結構提供了新的機遇。以拓撲量子化學理論(topological quantum chemistry)為代表(Nature, 2019, 566, 480),由于晶體能帶可由空間群的不可約表示來標記,因此可以從晶體對稱性出發,對材料的電子結構和性質做出預測。近期,中國科學院寧波材料技術與工程研究所磁性相變材料團隊研究員李國偉在系統研究拓撲表面電子態表面化學效應的基礎上(npj Computational Materials, 2021, 7, 1;Applied Physics Letters, 2020, 116, 070501;Science Advances, 2019, 5, eaaw9867;Angewandte Chemie, 2019, 131, 13241),與德國馬普固體物理化學研究所教授Claudia Felser及美國普林斯頓大學教授Andrei Bernevig合作,通過掃描無機晶體數據庫中數萬個拓撲平庸材料,確定了一種來源于材料體相的本征表面電子態—Obstructed surface states(OSSs),并可以用來快速準確判定無機晶體材料催化活性中心的可能位置。 
  研究團隊從無機晶體數據庫中的3萬余種非拓撲材料出發(arXiv:2111.02433),計算了這些材料的實空間不變量(Real-space invariants),發現存在著這樣一類材料,即obstructed Wannier電荷中心(OWCCs)與晶體的原子位置不重合時,會出現一種內稟的金屬表面電子態(OSSs)。分析發現,這些金屬電子態完美滿足了催化材料活性位點的基本要求:當解離出該晶面時,會有表面態產生;具有良好的導電性;電子態位于費米面附近,易參與電子轉移與成鍵。
  為了證實這一猜想,研究人員以多種經典催化制氫材料為例,合成了肉眼可分辨不同晶體面的大尺寸單晶,證實了催化活性位點與OSSs所在晶面高度重合。以層狀范德華材料MoX2(X=S, Se, Te)為例,理論表明,此類材料的OWCCs位于晶體Wyckoff位置2b處,這也預示著表面電子態不在晶體(001)位置,而是位于所有的垂直于(001)晶面的側面內。這與眾多的實驗結果相符,即催化活性來源于非(001)晶面的側晶面。通過導電探針原子力顯微鏡,他們發現導電性在晶體的邊緣位置明顯高于無OSSs存在的惰性面。更重要的是,可以通過考慮晶體對稱性及OWCCs所在位置,判定OSSs存在的幾率并用于預測潛在的高活性催化材料。
  借助于這一機理,研究人員發現了3000余種類似的非磁性材料與30種磁性材料?紤]晶體化學穩定性及合成上的可能性及成本,他們從中預測了超過400種潛在的高活性催化材料,并詳細給出了OSSs所在的Miller指數面。這證實了OSSs可以作為尋找催化活性中心的“描述符”,為快速判定活性位點位置、進而針對不同的催化場景設計高效催化材料提供了指導。
  這一成果以Obstructed Surface States as the Descriptor for Predicting Catalytic Active Sites in Inorganic Crystalline Materials為題發表在Advanced Materials上,并被遴選為當期卷首插畫(Frontispiece)論文。
 

微信號:ayiwangapp17

(來源: 寧波材料技術與工程研究所 )

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